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A bidisperse pore diffusion model for methane displacement desorption in coal by CO2 injection

Shi, JQ; Durucan, S

Abstract:

A model for competitive displacement of adsorbed methane by CO2 injection is presented. A key feature of the model is the use of a bidisperse pore-diffusion model that accounts for both macro- and micropore diffusion in the coal matrix. The model was applied to analyse the performance of alaboratory core flush test and an excellent match to the test date was achieved. The results of history matching indicate that the overall sorption rate is controlled by the micropore diffusion. Furthermore, a variable apparent micropore diffusivity, which is dependent on the total sorbate concentration inthe coal sample, is required to yield a close match to the test data. (C) 2003 Published by Elsevier Science Ltd.关键词

Keywords:

competitive desorption; bidisperse pore-diffusion model; enhanced coalbed methane recovery

https://doi.org/10.1016/S0016-2361(03)00010-3

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Effects of Supercritical CO2 Fluids on Pore Morphology of Coal: Implications for CO2 Geological Sequestration

Kaizhong Zhang，Yuanping Cheng，Jin Kan，Guo Haijun，Liu Qingquan， Dong Jun，Li Wei

Highlights：

1.The compounds with weakly polar functional groups significantly decreased after SC-CO₂ treatment.

2.The pore development degree of high rank and medium rank coals were significantly altered by SC-CO₂.

3.The development of seepage-flow pores were promoted by SC-CO₂, improving the seepage characteristics of coal seam.

Abstract：A systematic knowledge of the pore morphology of coal treated with supercritical CO2 (ScCO2) is critical for the process of CO, geological sequestration. To better understand the desorption mechanism and to evaluate the storage capacity of target coal seams, the changes in pore volume, pore size distribution, fractal dimension, pore shape, and connectivity in high-, middle-, and low-rank coals were analyzed using N-2/CO2 adsorption and mercury intrusion porosimetry. The results indicate that micropores of high- and middle-rank coals decreased after ScCO2 treatment, whereas an increasing trend was found in low rank coals, and ScCO2 promoted the accessibility of the macropore spaces for all coals. With ScCO2 treatment, the roughness of smaller pores in both high- and middle-rank coals decreased, whereas larger pores became more complex for high-rank coals. Although no significant change was observed in the pore shapes, ScCO2 facilitated the development of effective pore spaces and improved the connectivity of the pore system. Additionally, the gas desorption properties of these samples were enhanced by ScCO2, verifying the pore morphology results. A conceptual model was proposed to explain the mechanism of the desorption process in relation to the constricted pore spaces of the coal matrix under ScCO2 and higher-pressure conditions. The results contribute to the understanding of long-term CO2 storage and enhanced coalbed methane recovery.

Keywords：CARBON-DIOXIDE; TRANSPORT-PROPERTIES; ADSORPTION CAPACITY; GAS-TRANSPORT; PRESSURE; METHANE; TEMPERATURE; ISOTHERMS; STORAGE; SEAMS

https://doi.org/10.1021/acs.energyfuels.6b03225

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煤粒损伤对大中孔孔隙长度分布的影响

体积分布函数除以圆柱形孔的截面积便可以得到煤粒总孔长的变化，即孔长密度的变化。

图1给出了最大粒径（1-3 mm）与最小粒径（~0.074 mm）煤粒孔长密度的分布特征。

与孔容和比表面积分布相似，除中孔阶段柳塔煤样~0.074 mm的比表面积曲线略低于1-3 mm的比表面积曲线外，柳塔煤样大孔阶段、双柳和大宁煤样大、中孔阶段~0.074 mm的比表面积曲线均高于1-3 mm的曲线。

由于单位体积内的煤粒个数及煤粒形状未能确定，所以煤粒的总孔长并不能得出，只可得到特定孔径下的孔长密度。

表1给出了在孔隙种类分界点（10 nm、100 nm和1000 nm）处的孔长密度大小：

• 在10 nm处，各煤样的孔长密度均在107数量级左右，其中柳塔煤样和大宁煤样孔长密度随粒径变化不大，而双柳煤样孔长密度则随粒径减小而降低；

• 在100 nm处，各煤样的孔长密度均在103数量级左右，其中柳塔煤样孔长密度随粒径减小而降低，双柳煤样孔长密度随粒径减小而升高，大宁煤样孔长密度随粒径变化呈波动状，柳塔、双柳和大宁~0.074 mm煤样100 nm处的孔长密度分别是1-3 mm的0.58倍、2.45倍和2.88倍；

• 在1000 nm处，三种煤样的孔长密度在102数量级左右，且均随粒径的减小而增大，柳塔煤样从14.42 m/(nm·g)增长到了85.89 m/(nm·g)（5.96倍），双柳煤样从3.81 m/(nm·g)增长到了46.80 m/(nm·g)（12.28倍），大宁煤样从7.6 m/(nm·g)增长到了91.79 m/(nm·g)（12.08倍）。

表1 孔隙类别分界点孔长密度统计（压汞法）

煤粒损伤对大中孔孔比表面积分布的影响

根据压汞数据中圆柱形孔孔容和比表面积的关系，还能得到煤样比表面积的分布状况。

图1对比了最大粒径（1-3 mm）与最小粒径（~0.074 mm）煤样中大中孔的分布特性。

从图中可以看出：

• 孔比表面积的贡献主要来自于小孔径阶段；

• 在中孔阶段，柳塔煤样~0.074 mm的比表面积曲线略低于1-3 mm的比表面积曲线，而双柳煤样和大宁煤样~0.074 mm的比表面积曲线均高于1-3 mm的曲线；

• 而在大孔阶段，三种煤样小粒径曲线均高于大粒径的曲线。

将各粒径不同种类孔隙的孔比表面积进行统计，可以发现与孔容分布规律相似，孔径越大，粒径对孔比表面的影响越明显：

三种煤样的微、小孔以及柳塔煤样的中孔孔比表面积与粒径呈非相关的波动状。而双柳和大宁煤样的大、中孔以及柳塔煤样的大孔孔比表面积随粒径的减小呈增加趋势。柳塔、双柳和大宁~0.074 mm煤样中孔孔比表面积分别是相应1-3 mm煤样的0.74倍、4.25倍和5.12倍；~0.074 mm煤样大孔孔比表面积分别是相应1-3 mm煤样的16.37倍、337.50倍和37.28倍。而三种煤样总孔比表面积与粒径也呈非相关的波动状。

表1 不同种类孔隙孔比表面积大小分布（压汞法）

煤粒损伤对大中孔孔容分布的影响

国内煤炭学界常采用苏联学者霍多特的孔径分类法方法来对煤孔隙系统进行划分，认为孔隙直径小于10 nm的为微孔，10~100 nm的为小孔，100~1000 nm的为中孔，1000 nm以上的为大孔。在本文中亦采用此种孔径分类方法进行分析。

图1给出了最大粒径（1-3 mm）与最小粒径（~0.074 mm）煤样中大中孔的分布特性（其他粒径煤样的分布曲线形状与其相似）。

• 从图中可以看出，破碎煤粒的损伤过程对煤粒的大孔孔容有明显的提升，对中孔的破坏作用却因煤样而各异。

• 柳塔煤样~0.074 mm的大孔孔容曲线要远高于1-3 mm的曲线，而中孔孔容分布曲线反而要稍低；

双柳和大宁煤样~0.074 mm的大、中孔孔容分布曲线则均比1~3 mm的曲线要高。

将各粒径不同种类孔隙的孔容进行统计（表1），可以发现，孔径越大，粒径对孔容的影响越明显。三种煤样的微、小孔孔容随粒径呈波动状，这种与粒径的非相关性现象也可以在柳塔煤样的中孔阶段观察到。

双柳和大宁煤样~0.074 mm的中孔孔容则分别是相应1-3 mm煤样的5.35倍和8.22倍，而柳塔煤样~0.074 mm的中孔孔容则是1-3 mm煤样的0.86倍。在大孔阶段，三种煤样的的孔容均随着粒径的增加而呈减小趋势。柳塔、双柳和大宁~0.074 mm煤样大孔孔容分别是相应1-3 mm煤样的22.08倍、47.27倍和55.38倍。

从上述特性可以验证，粒径损伤过程中大孔系统受到的影响最大。对于煤粒的总孔容，粒径也对各煤样的扩容作用明显。柳塔、双柳和大宁~0.074 mm煤样总孔容分别是相应1-3 mm煤样的3.30倍、5.96倍和9.12倍。

表1 不同种类孔隙孔容大小分布（压汞法）